Η Υψηλή Αρμονική Φασματοσκοπία Ξεκλειδώνει την Ηλεκτρονική Δομή Υπεραγωγών Υψηλής Τάσης

Η υψηλή πίεση έχει δημιουργήσει πολλές νέες καταστάσεις ύλης για τη συμπυκνωμένη ύλη, αποκαλύπτοντας νέα συναρπαστικά φυσικά και χημικά φαινόμενα. Μεταξύ αυτών, η ανακάλυψη της υπεραγωγιμότητας κοντά σε θερμοκρασία δωματίου (Tc ＞ 200 K) σε υδρίδια υψηλής πίεσης όπως το H3S και το LaH10 έχει προσελκύσει μεγάλο ενδιαφέρον και προσοχή.
Παρά την αυξανόμενη θερμοκρασία μετάπτωσης υπεραγώγιμου σε υπεραγωγούς υψηλής πίεσης, η ηλεκτρονική δομή και η υπερταχεία δυναμική συμπεριφορά σε κβαντικές καταστάσεις υψηλής πίεσης είναι ακόμα άγνωστες λόγω της έλλειψης αποτελεσματικών ανιχνευτών και ο μηχανισμός της υπεραγωγιμότητάς τους παραμένει ανοιχτό ερώτημα.
Η παραγωγή υψηλότερης αρμονικής (HHG) είναι η διαδικασία μετατροπής ενός προσπίπτοντος λέιζερ σε ισχυρή συνεκτική ακτινοβολία με πολλές φορές τη συχνότητα λέιζερ. Ως τυπικός εκπρόσωπος της μη γραμμικής οπτικής, το HHG στα στερεά προέρχεται από τη μη γραμμική οδήγηση ηλεκτρονίων εντός και διαζωνικής ζώνης από την αλληλεπίδραση λέιζερ ισχυρού πεδίου-ύλης. Ως αποτέλεσμα, τα φάσματα HHG περιέχουν φυσικά ένα δακτυλικό αποτύπωμα των ατομικών και ηλεκτρονικών ιδιοτήτων του υλικού. Χρησιμοποιώντας τέτοιες μη γραμμικές, μη διαταραχές δυναμικές διεργασίες, μπορεί κανείς να παρατηρήσει τις εσωτερικές ιδιότητες των υλικών.
Πρόσφατα, η ομάδα του ερευνητή Sheng Meng στο Ινστιτούτο Φυσικής, Κινεζική Ακαδημία Επιστημών/Εθνικό Ερευνητικό Κέντρο για τη Φυσική Συμπυκνωμένης Ύλης, Πεκίνο, ερεύνησε την εξαιρετικά γρήγορη δυναμική HHG στον υπεραγωγό υψηλής πίεσης H3S με τη βοήθεια των πρώτων αρχών που περιέχουν χρόνο συναρτησιακή θεωρία πυκνότητας χρησιμοποιώντας τη μη αδιαβατική συναρτησιακή μέθοδο και λογισμικό μοριακής δυναμικής που έχει αναπτυχθεί από ομάδες (TDAP). Διαπιστώθηκε ότι το HHG σε υπεραγωγούς υψηλής πίεσης έχει ισχυρή εξάρτηση από το μήκος κύματος καθώς και ανισοτροπία (Εικ. 1), γεγονός που δείχνει ότι η διαδικασία HHG εξαρτάται σε μεγάλο βαθμό από την ηλεκτρονική δομή. Η ανάλυση χρόνου-συχνότητας του HHG καθορίζει τον κινητικό μηχανισμό σκέδασης εντός ζώνης αρμονικών χαμηλής τάξης. Σε αυτή τη βάση, χρησιμοποιώντας φάσματα HHG, ανακατασκεύασαν τη δομή διασποράς ζώνης ενέργειας κοντά στην επιφάνεια Fermi (Εικ. 2). Επιπλέον, διαπιστώθηκε ότι υπάρχει ισχυρή διαμόρφωση του φάσματος HHG από συνεκτικά φωνόνια, υποδεικνύοντας την ευαισθησία της διαδικασίας HHG στην ηλεκτροακουστική σύζευξη. Χρησιμοποιώντας το φάσμα HHG που διαμορφώθηκε από συνεκτικά φωνόνια, ανακατασκεύασαν περαιτέρω τη στοιχειακή ισχύ της μήτρας ηλεκτροακουστικής σύζευξης κοντά στην επιφάνεια Fermi (Εικ. 3). Αυτή η μελέτη αποκαλύπτει ότι οι αλληλεπιδράσεις πολλών σωμάτων (ηλεκτροακουστική σύζευξη) σε υλικά έχουν σημαντική επίδραση στη συμπεριφορά των ηλεκτρονίων κοντά στο ενεργειακό επίπεδο Fermi. Τέτοια αποτελέσματα υποστηρίζουν τον μηχανισμό της υπεραγωγιμότητας υψηλής τάσης με τη μεσολάβηση φωνονίων και παρέχουν μια πλήρως οπτική προσέγγιση για την ανίχνευση της ηλεκτρονικής δομής και της ηλεκτροακουστικής σύζευξης σε κβαντικές καταστάσεις υψηλής τάσης.
Τα σχετικά ερευνητικά αποτελέσματα συνοψίζονται ως "Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band probing of high Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band probing structure of high-pressure quantum states" δημοσιεύτηκε στο Proceedings of the Εθνική Ακαδημία Επιστημών των Ηνωμένων Πολιτειών της Αμερικής (PNAS). Ο Shiqi Hu, μεταδιδακτορικός υπότροφος στο Ινστιτούτο Φυσικής της Κινεζικής Ακαδημίας Επιστημών (IPS), ήταν ο πρώτος συγγραφέας του έργου και ο Sheng Meng, ερευνητής στο IPS, ήταν ο αντίστοιχος συγγραφέας. Στην εργασία συμμετείχαν επίσης ο διδακτορικός φοιτητής Daqiang Chen και ο διδακτορικός φοιτητής Lanlin Du. Αυτή η έρευνα υποστηρίχθηκε από το Βασικό Πρόγραμμα Έρευνας και Ανάπτυξης του Υπουργείου Επιστήμης και Τεχνολογίας, το Εθνικό Ίδρυμα Φυσικών Επιστημών της Κίνας και το Πιλοτικό Πρόγραμμα της Κινεζικής Ακαδημίας Επιστημών.

Σχήμα 1. Παραγωγή υψηλής αρμονικής στον υπεραγωγό υψηλής τάσης H3S.

Εικόνα 2. Ανακατασκευή της δομής της ενεργειακής ζώνης στο H3S με χρήση φασμάτων υψηλής αρμονίας.

Εικόνα 3. Ανακατασκευή πληροφοριών ηλεκτροακουστικής σύζευξης στο H3S με χρήση φασμάτων υψηλής αρμονίας.